完成商业上可行的太阳能电力对于确保长期经济增长和减轻气候变化的影响至关重要。金属卤化物钙钛矿（MHP），特别是MAPbI3（MA=CH3NH3），是目前研究最广泛的太阳能电池材料，其功率转换效率（PCE）达到了约25.2%，超过了现有的商业化太阳能电池，如多晶硅（c-Si，21.3%）、碲化镉（CdTe，22.1%）和铜铟镓硒（CIGS，22.3%）。然而，与传统太阳能电池材料相比，MHP的主要优势在于其易于大规模合成且成本相对较低。此外，MHP在可见光区域的吸收系数超过3.0×10^4 cm^-1，低的激子结合能导致自由电子和空穴的高量子产率，长的电子-空穴扩散长度以及良好的电子特性，使其在晶界和点缺陷方面表现优异。MHP适合用于串联太阳能电池，可以将宽带隙的“顶部电池”与窄带隙材料（如硅）耦合为“底部电池”。考虑到晶体硅具有1.1 eV的带隙，需要具有1.75 eV带隙的材料才能使两个结的电流匹配。目前的研究重点是寻找成本低廉、稳定且无铅的MHP单体吸收器或串联太阳能电池的最佳材料，但材料设计的化学空间仍然非常广阔，需要更有效的搜索方法来发现不同带隙范围的钙钛矿结构。

美国匹兹堡大学机械工程与材料科学系的Wissam A. Saidi教授等人，系统地开发了一个包含862种MHP结构及其带隙特性的数据集，旨在开发一个预测性机器学习模型，以捕捉这一化学空间中的复杂趋势和相关性。他们主要通过关注有机分子的变化来构建材料设计空间，与无机体系相比，有机分子的结构具有极大的可能性。作者为MHP开发了一种机器学习方法，该方法能够： 1. 使用易于计算的描述符准确估算带隙； 2. 解决目标值分布不平衡的问题，即某些范围内的样本过多，而其他范围内的样本过少或缺失； 3. 运用计算上不苛求且易于理解和控制的简单机器学习方法。

这种机器学习方法表明，由相对较小的神经网络元素组成的分层神经网络体系结构可以解决所有这些问题。在这种情况下，机器学习元素的排列方式应使其在预测过程中发挥特定的作用。每个元素都使用卷积神经网络（CNN）框架构建，并针对其预设作用进行独立训练。这简化了神经网络的学习过程，也避免了对复杂网络结构的需求。

该研究最近发表在《npj Computational Materials》第6卷第36期（2020年），英文标题与摘要如下，可以通过链接https://www.nature.com/articles/s41524-020-0307-8免费获取论文PDF。

[标题] [Machine-learning Structural and Electronic Properties of Metal Halide Perovskites Using a Hierarchical Convolutional Neural Network]

[Wissam A. Saidi, Waseem Shadid & Ivano E. Castelli]

统计工具的发展基于机器学习（ML）和深度网络，正被积极寻求用于材料设计问题。虽然结构-性质关系可以通过量子力学方法准确确定，但这些第一性原理计算计算量大，限制了它们在大规模候选结构筛选中的应用。本文中，我们使用卷积神经网络（CNN）开发了一个预测模型，用于金属卤化物钙钛矿（MHPs）的电子性质，MHPs的设计空间非常广阔。研究表明，精心设计的分层机器学习方法在预测MHPs性质方面比直接方法更为精确。在此架构中，每个神经网络元素在预测过程中都有特定的作用，从预测钙钛矿的复杂特征（如晶格常数和八面体倾斜角度）到缩小感兴趣的数值范围。使用分层机器学习方案，得到的MHPs的晶格常数、八面体角度和带隙的均方根误差分别为0.01 Å、5°和0.02 eV。我们的研究表明，网络设计的精细性和分层方法对于缓解数据集分布不平衡问题至关重要，这是材料数据集普遍存在的问题。